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    我国学者在纳米催化剂抗烧结稳定性理论研究方面取得进展

    日期 2020-11-18   来源:化学科学部   作者:伊晓东 高飞雪  【 】   【打印】   【关闭

    图1 纳米催化剂(ji)抗烧结(jie)Sabatier原理以及双功能(neng)载体的高(gao)通量(liang)筛选

      在(zai)国家(jia)自然科学基金(jin)项目(批准号:91945302、21903077)等资助下,中国科学技(ji)术大学李微雪教授团队(dui)经过八年(nian)攻关,提出并建立界面作用(yong)调控纳(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)生长动力学的(de)(de)一般性理(li)论(lun)和(he)双功能载体高(gao)通量筛(shai)选策略,为(wei)(wei)理(li)性设计和(he)筛(shai)选稳(wen)定的(de)(de)抗烧结纳(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)提供(gong)了参考。研究成果(guo)以“金(jin)属—载体相互作用(yong)的(de)(de)Sabatier原理(li)以促进超稳(wen)定纳(na)米(mi)催化(hua)剂(ji)的(de)(de)设计(Sabatier principle of metal–support interaction for design of ultrastable metal nanocatalysts)”为(wei)(wei)题,于2021年(nian)11月5日在(zai)线(xian)发表在(zai)《科学》(Science)杂志上(shang)。论(lun)文(wen)链接:http://www.science.org/doi/10.1126/science.abi9828。

      设(she)计研发高(gao)活性(xing)、高(gao)选择性(xing)、高(gao)稳(wen)定性(xing)的催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji),对于提高(gao)催(cui)(cui)化(hua)(hua)反(fan)应(ying)效(xiao)(xiao)率、节能(neng)降耗并(bing)(bing)对我国实(shi)现双碳目标具(ju)有重要(yao)意义。其中,纳(na)米催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)因其高(gao)的原(yuan)子利用(yong)率和量子效(xiao)(xiao)应(ying)的存在(zai),长(zhang)期以(yi)来受到(dao)广泛关注并(bing)(bing)取得(de)了巨大进展。然而,包括纳(na)米材料在(zai)内的催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)稳(wen)定性(xing)问题正(zheng)成为催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)面向产(chan)业化(hua)(hua)以(yi)实(shi)现高(gao)效(xiao)(xiao)化(hua)(hua)工生产(chan)过程中的主(zhu)要(yao)瓶颈(jing)之一(yi)。目前(qian),纳(na)米催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)稳(wen)定性(xing)研究仍缺乏一(yi)般性(xing)原(yuan)理(li)和基础理(li)论指导,导致催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)寿命试错(cuo)实(shi)验(yan)成本高(gao)且耗时,极大制约了高(gao)效(xiao)(xiao)纳(na)米催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)(ji)(ji)的工业化(hua)(hua)进程。

      面对(dui)此涉(she)及复(fu)杂物理(li)化(hua)(hua)学过(guo)程(cheng)的(de)(de)(de)(de)(de)难题,李微雪教(jiao)授团(tuan)队在数(shu)(shu)据驱动(dong)(dong)分(fen)析的(de)(de)(de)(de)(de)基(ji)础上,以(yi)(yi)热致或(huo)化(hua)(hua)学诱导(dao)纳(na)(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)烧结生长动(dong)(dong)力学作(zuo)(zuo)(zuo)为(wei)(wei)(wei)着眼点,深(shen)入(ru)探索控制纳(na)(na)米(mi)材料生长的(de)(de)(de)(de)(de)基(ji)本(ben)原(yuan)理(li),以(yi)(yi)理(li)论(lun)计(ji)算的(de)(de)(de)(de)(de)研究(jiu)方法(fa)来分(fen)析金属(shu)纳(na)(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)中金属(shu)与(yu)载体的(de)(de)(de)(de)(de)相互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)(zuo)用关系,以(yi)(yi)原(yuan)子(zi)(zi)吸附(fu)能(neng)、纳(na)(na)米(mi)粒子(zi)(zi)粘附(fu)能(neng)为(wei)(wei)(wei)标度,从理(li)论(lun)层面建(jian)立起相互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)(zuo)用与(yu)稳(wen)定性(xing)之(zhi)间的(de)(de)(de)(de)(de)关系,即金属(shu)纳(na)(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)与(yu)载体的(de)(de)(de)(de)(de)相互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)(zuo)用既不(bu)能(neng)太强,否则(ze)会(hui)导(dao)致以(yi)(yi)奥斯(si)特(te)瓦尔德熟化(hua)(hua)的(de)(de)(de)(de)(de)方式失活;也(ye)不(bu)能(neng)太弱,否则(ze)会(hui)导(dao)致以(yi)(yi)粒子(zi)(zi)迁移与(yu)碰(peng)撞(zhuang)的(de)(de)(de)(de)(de)机制失活;只有相互(hu)(hu)作(zuo)(zuo)(zuo)用适中时,金属(shu)纳(na)(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)稳(wen)定性(xing)达到最优。这些理(li)论(lun)结果被基(ji)于(yu)第一(yi)性(xing)原(yuan)理(li)神经网络势函数(shu)(shu)大(da)规模分(fen)子(zi)(zi)动(dong)(dong)力学模拟和大(da)量已发(fa)表(biao)实验数(shu)(shu)据证实(图)。在此基(ji)础上,进一(yi)步提出并(bing)发(fa)展了利(li)用双功能(neng)载体打破标度关系限制的(de)(de)(de)(de)(de)高通量筛选策略,为(wei)(wei)(wei)改进纳(na)(na)米(mi)催(cui)(cui)化(hua)(hua)剂(ji)的(de)(de)(de)(de)(de)抗(kang)烧结稳(wen)定性(xing)提供了理(li)论(lun)研究(jiu)方法(fa)。




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